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Angew. Chem. :一維高熵氧化物的宏量制備2025-05-21
高熵氧化物(HEO)因其豐富的活性位點、穩定的晶體結構以及獨特的電子性質,在電化學領域備受關注,被認為是極具商業應用潛力的材料。過去十年間,HEO的形態從傳統的塊體結構逐漸發展為二維薄膜,再到低維納米結構,如納米片和納米顆粒。在納米和亞納米尺度下,材料尺寸的減小顯著增加了原子的暴露程度,從而引發電子結構和能帶結構的顯著變化,帶來一系列新奇的物理和化學現象。然而,一維(1D)HEO的開發,尤其是具有高長徑比和優異機械性能的1D HEO,仍處于初級階段,且如何實現1D HEO的宏量制備一直是制約其廣泛應用的瓶頸。

利用碳納米管的一維空腔作為限域合成空間,是實現低維材料合成的有效途徑。中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所康黎星團隊通過空間限域氧化法(SCO),成功實現了1D HEO的宏量化制備,并將其應用于高性能自支撐電極,為電化學技術的發展帶來了新的突破。

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研究團隊通過熔鹽法將五種等摩爾金屬氯化物前驅體填充到單壁碳納米管(SWCNTs)內部,并在限域空間下進行緩慢氧化,成功實現了1D HEO的宏量制備。通過制備工藝優化,單次合成產量可達100克以上。此外,該方法可成功擴展到包含六元或七元金屬的復雜體系,為工業化生產提供了可能。通過掃描透射電子顯微鏡(STEM)和能量色散光譜(EDS)分析,研究人員證實了高熵氧化物在碳納米管內部的均勻分布,同時X射線光電子能譜(XPS)和拉曼光譜揭(RM)示了其電子結構的顯著變化。

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為了驗證這種宏量制備的1D HEO的實際應用潛力,研究團隊進一步將其應用于可持續的電化學反應。研究人員成功制備了大面積(60×25 cm2)的自支撐薄膜,并將其用于電化學環氧化反應。實驗結果顯示,這種自支撐電極在環己烯的電化學環氧化反應中表現出卓越的催化性能,平均法拉第效率達到70.7%,并且在連續運行24 h后仍保持94%的電流保持率,顯示出優異的穩定性和耐久性。這種基于1D HEO的自支撐電極不僅解決了傳統電極材料在活性位點、導電性和機械穩定性方面的不足,還為大規模電化學應用提供了新的思路。

本研究不僅成功實現了1D HEO的宏量化制備,還展示了其在高性能自支撐電極中的巨大應用潛力。未來,這種材料有望在能源存儲、環境治理等領域發揮重要作用,為社會可持續發展提供有力材料支撐。

文信息

Quasi-Industrial Preparation of SWCNTs-Confined High-Entropy Oxides as Self-Supported Electrodes for Continuous Electrosynthesis

Minxing Du, Junyi Du, Huili Fu, Lin Geng, Xiaoxuan Xie, Chengxu Zhou, Yunlei Zhong, Yong Zhang, Dan Tian, ?Lixing Kang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202501669

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