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Angew. Chem. :富陰離子配位電解液中的陰離子配位拓撲設計對鋰離子傳質效率影響的普適性規律2025-05-17
高電壓鋰金屬電池是極富吸引力的下一代高能量密度電池體系。具有富陰離子配位溶劑化結構的電解質因其良好的界面兼容性,能夠支持高壓鋰金屬電池的長期穩定運行。然而富陰離子溶劑化結構降低了電解質中的鋰離子傳輸效率,這極大限制了其在高電流倍率下的實用化場景應用。如何在不減少富陰離子配位電解液界面穩定性的同時提高其鋰離子傳質效率,成為高壓鋰金屬電池實用化研究中的重點。

近日,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所沈炎賓研究員團隊采用等比例雙陰離子策略成功改善了富陰離子配位溶劑化結構電解液(以局部高濃電解液為例)鋰離子傳輸效率,實現高電壓鋰金屬電池的高電流倍率穩定循環,同時發現并驗證了一種基于陰離子配位拓撲學對富陰離子配位電解液中鋰離子傳質效率影響的普適性規律。

基于陰離子不同配位位點類型將陰離子分為兩類:單配位位點(中心對稱)與多配位位點(非中心對稱)陰離子。測量不同的等比例雙陰離子組合構成的局部高濃電解液的離子電導率、鋰離子遷移數與鋰離子電導率,發現其影響規律:并非所有陰離子組合均能對鋰離子傳輸有正面影響;只有具有多配位位點的陰離子組合才能有效促進鋰離子的傳導,而中心對稱單配位陰離子的組合則對鋰離子傳導影響甚微,甚至產生負面影響。

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最終基于以上發現規律構建的等比例雙陰離子局部高濃電解液,實現4.5 V NCM811||Li電池在高電流密度(3.78 mA cm-2)下的穩定循環,185周后容量保持率達79.3%。

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這項研究不僅為提升LHCE的鋰離子傳輸效率提供了一種嶄新策略,也適用于涉及高配位數陰離子的其他電解質系統,為發展高倍率穩定運行的LMB電解質系統展現了新的可能性。

文信息

Coordination Topology Design in Anion-Rich Solvated Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries

Dr. Ruowei Yi, Kui Xu, Wenlong Zhao, Zixu Ren, Dr. Qingyu Dong, Dr. Hui Shao, Prof. Yanbin Shen, Liwei Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202423439

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