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在過去幾十年里，可見光催化已經成為合成化學的強有力工具，其通過獨特的反應途徑和催化模式實現了各種化學鍵的形成。然而，由于傳統光催化劑如Ir（III）和Ru（II）配合物的高成本和毒性，研究人員開始探索將豐產的廉價過渡金屬、有機染料和其他商品化的材料作為替代物應用于光催化反應中。基于此，非均相光催化劑因其易于分離和可回收的優點有望成為傳統均相光催化劑的一種頗具前景的替代方案。

烯烴的官能團化極大豐富了醫藥和材料科學領域的復雜有機分子庫。然而，目前的光催化烯烴官能團化研究主要以苯乙烯和貧電子活化烯烴為底物。近日，新加坡國立大學吳杰、呂炯與云南大學仝曉剛副教授、淮北師范大學楊友清教授合作，利用改性聚合氮化碳納米片作為非均相光催化劑，實現了富電子烯烴的多樣性官能團化。該方法簡單實用，催化劑穩定且可多次回收使用，此外作者通過連續流對反應進行了放大研究。

首先，作者以廉價的雙氰胺為前體合成塊狀氮化碳（Bulk-CN），并通過在空氣中進行簡單的連續熱剝離過程，將其進一步轉化為三種CNNs材料（CNNs-1、CNNs-2和CNNs-3）。通過表征，無論從TEM, SEM, AFM, XRD, XPS, FTIR, BET, UV-Vis, Mott–Schottky， band gap，PL, EIS，還是TRPL, SPV, Transient photocurrent responses, Valence band XPS, ESR等方面，均證實CNNs-3具有優異的催化性能，其可以通過單電子轉移（SET）使多種底物生成自由基，從而為其在有機合成應用方面提供了可能性。

在隨后的光催化反應中，作者以CNNs-3為非均相光催化劑高選擇性地實現了富電子烯烴的官能化反應，具體包括芳基磺酰化、氨基二氟烷基化和氧三氟甲基化反應。此外，作者發現該催化劑在經歷10次催化循環過后仍能保持高穩定性和高催化活性，通過連續流反應裝置進行的放大實驗表明該催化模式在工業化生產方面具有廣闊的應用前景。

在該工作中，作者合成了改性聚合氮化碳納米片，并以此作為非均相光催化完成了富電子烯烴的高選擇性官能團化反應，為富電子烯烴的官能團化提供了實用合成方法。

論文信息

Engineered Polymeric Carbon Nitride for Photocatalytic Diverse Functionalization of Electronic-Rich Alkenes

Dr. Youqing Yang,?Jiwei Shi,?Dr. Chenguang Liu,?Dr. Qiong Liu,?Dr. Jian Yang,?Dr. Xiaogang Tong,?Dr. Jiong Lu,??Dr. Jie Wu

新加坡國立大學吳杰、呂炯和云南大學仝曉剛副教授為論文共同通訊作者，該論文第一作者現為淮北師范大學高層次引進人才楊友清博士，新加坡國立大學史濟煒博士為論文共同第一作者，淮北師范大學為論文第一完成單位。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202417099

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