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隨著全球碳中和目標的推進，二氧化碳電還原（CO₂RR）技術成為了一種重要的綠色能源轉換方法，為CO₂選擇性轉化為高附加值化學品（如CO）提供了一種新途徑。然而，傳統CO₂RR催化劑大多依賴過渡金屬甚至貴金屬材料，不僅成本高昂，而且在催化選擇性和穩定性上仍存在限制。近年來，基于非金屬催化劑的研究得到了越來越多的關注，尤其是氮摻雜碳材料，其在CO₂還原過程中表現出了一定的潛力。然而，該類型催化劑CO₂還原活性、CO選擇性與材料結構之間的相關構效關系尚不明確，且缺乏明確的化學工具來驗證其催化活性來源，因此嚴重制約了對這一類催化劑的進一步優化及應用。

近期，同濟大學張清然教授和河南大學田志紅教授合作，成功開發了一種氧取代的多孔C₂N（O-C₂N）非金屬催化劑。該催化劑首次明確了C-O-C基團在氮摻雜碳材料中作為CO₂RR活性位點的作用，并提出了“N-C-O-C”協同催化模型。研究表明，O-C₂N催化劑在CO₂還原轉化為CO時，法拉第效率（FE）高達94.8%，同時具有優異的穩定性和可調的合成氣（H₂/CO）比例。這一成果揭示了C-O-C結構與CO選擇性之間的直接關系，為設計低成本、高效率的非金屬CO₂RR催化劑提供了新思路。

通過精確調控氧官能團微環境，研究人員合成了不同氧構型修飾的O-C₂N催化劑，揭示了C-O-C結構與CO選擇性之間的直接構效關系。采用高溫熱解（800-1000°C）的方法，O-C₂N催化劑在1000 °C下形成了以C-O-C基團（如環醚和環氧基）為主的氧官能團環境，而低溫下則以C=O為主。通過XPS和NEXAFS等技術，本研究進一步驗證了氧結構微環境的變化及其對催化性能的影響。

電化學測試結果表明，O-C₂N催化劑在-0.6 V（vs. RHE）下表現出高達94.8%的CO法拉第效率，并在20小時穩定性測試中保持良好性能。此外，在流動池反應器中，O-C₂N催化劑能夠實現可調節的合成氣（H₂/CO）比例（0.1-6.25），滿足工業應用需求（如費托合成、甲醇生產等）。機理研究表明，C-O-C基團通過增強CO₂的吸附和穩定關鍵中間體（如CO₂?）來提高CO選擇性，而高溫下形成的石墨化結構則優化了電子傳導。綜上，該研究不僅為高效、低成本的非金屬CO₂還原催化劑的設計提供了新思路，也為未來碳基催化劑的活性結構優化提供了重要參考。

論文信息

Oxygen-Substituted Porous C₂N Frameworks as Efficient Electrocatalysts for Carbon Dioxide Electroreduction

Shuai Wang, Shujie Zhou, Zhipeng Ma, Nana Gao, Rahman Daiyan, Joshua Leverett, Yihao Shan, Xiaofeng Zhu, Yufei Zhao, Qiang Liu, Rose Amal, Xunyu Lu, Tianxi Liu, Markus Antonietti, Yinguang Chen, Qingran Zhang, Zhihong Tian

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202501896

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