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碳碳雙鍵的順反立體構型，作為高分子序列結構中的重要特征之一，與材料的熱穩定性、結晶性、力學性能及降解性等密切相關。如何在高分子骨架中定向構筑雙鍵結構并實現順反立體構型的精準調控，一直是高分子化學領域前沿課題。

近日，大連理工大學周輝、任偉民教授和呂小兵教授團隊通過動力學控制策略，發展了有機催化“酚-炔”立體可控點擊聚合體系，實現了聚合物骨架中碳碳雙鍵順反立體構型有效控制并創制出系列兼具優異熱、力學強度及阻隔性能的生物基高分子材料。特別值得關注的是，通過單體預功能化策略巧妙地在聚合物骨架中引入動態縮醛鍵，實現了“聚合物-單體-聚合物”閉環循環過程，為規模化構建刺激響應性可循環生物基高分子材料提供新思路。

研究表明，通過單體結構、溶劑極性及催化劑類型的協同調控可精準控制點擊聚合過程中質子化遷移速度和順反異構化速度，實現聚合物主鏈反式碳碳雙鍵立體在50-100%范圍內的有效調控。聚合物性能測試結果表明立體構型差異性導致材料非晶-半結晶態相變及機械性能/阻隔性能的顯著增強。機理研究方面，結合控制實驗和密度泛函理論計算深度揭示了順反立體構型調控內因。

通過向聚合體系中引入不同結構的生物基二酚與二炔酸酯單體，進一步構建了結構豐富且立體化學構型可精準調控的聚烯醚酯。所得聚合物主鏈反式雙鍵含量可在46%-100%寬域內調節，實現材料熱性能（玻璃化轉變溫度48-92 oC）、機械性能（極限拉伸強度41-89 MPa；拉伸模量960-1991 MPa; 斷裂伸長率 71-242%）及阻隔性能（氧氣透過率0.2-0.3 bar；水蒸氣透過率 1.3-2.8 g mm m^-2?per day）的協同調控。

基于縮醛鍵的動態共價屬性，所得聚合物在酸性介質中可實現可控降解并選擇性地生成四元醇和芳香族二醛產物。利用二組分溶解差異性，僅需簡單過濾即可實現高效分離。此外，回收的四元醇與二醛單體通過縮醛化反應可逆重建原始聚合物結構，形成”解聚-分離-重構”的閉環回收路徑，為可持續高分子材料設計提供了基于動態鍵的新范式。

論文信息

Stereocontrolled Phenol-Yne Click Polymerization Toward High-Performance Bioplastics with Closed-Loop Recyclability

Wei Chen, Yong-Qiang Teng, Ming-Yang Yang, Tian-Jun Yue, Wei-Min Ren, Xiao-Bing Lu, Hui Zhou

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202502416

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